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甲烷选择性氧化研究获进展

近日,来自中国科学院精密测量科学与技术创新研究院和英国卡迪夫大学等研究人员,在甲烷选择性氧化研究方面取得重要进展。研究团队开发了金(Au)负载的ZSM-5分子筛(Au/ZSM-5)催化剂,实现了在氧气条件下催化甲烷高选择性氧化为甲醇和乙酸的催化反应过程,并对其催化机制进行了深入研究。

作为最清洁、最丰富的天然碳资源,甲烷分布于天然气、页岩气、煤层气、甲烷水合物等中,可以作为生产高价值化学品的重要C1资源。因甲烷储藏的地区偏远,因此在开采现场将甲烷转化为可运输的含氧化合物(甲醇、甲酸、乙酸等)对甲烷的高效利用具有重大意义。

然而,由于甲烷的C-H键能较大,通常需要苛刻的条件(高温和高压)才能将其转化,如工业上高能耗的间接转化过程先将甲烷转化成合成气,再转化为高附加值的产物。人们一直追求能将甲烷直接部分氧化为高附加值化学品,由于所生成含氧化合物的性质比甲烷更活泼,它们通常更容易过度氧化为二氧化碳等副产品。因此,甲烷选择性氧化被称为是催化中的“圣杯”反应之一。寻求能够在温和条件下具有工业前景的甲烷选择性氧化路线引起了学术界和工业界的极大关注。

针对上述问题,研究人员开发了Au/ZSM-5催化剂,纳米颗粒Au作为氧化中心。该催化剂可以在没有共还原剂(氢气或一氧化碳)的条件下,在120°C~240°C条件下利用氧气实现甲烷选择性氧化生成甲醇和乙酸。此项工作不仅为多相催化剂实现氧气条件下甲烷选择性氧化反应提供了实验证据,也为甲烷选择性转化这一催化领域的“圣杯”反应提供了新的研究思路。

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